在动力催化范畴中，准确勘探催化剂在执役状况下原子标准结构的动态改变进程关于催化剂的理性规划具有重要含义。近几十年，科学家对纳米标准资料的深化了解和可控构筑极大地促进了催化科学的根底和应用研讨的开展。其间，单原子催化剂因为其高的原子使用功率、优异的反响活性和选择性，成为了近年来动力催化范畴的明星资料。单原子催化剂的活性和选择性高度取决于其金属原子的局域原子和电子结构，及其与载体间的相互作用。但是，单原子催化剂在实践反响状况下，遭到温度、电场、光照等外界环境激起，会产生结构演化的呼应，因而，原位实时在线表征这种特别的结构呼应行为关于了解单原子催化的实质并发现新的催化现象具有重要的启示含义。同步辐射射线吸收谱是描绘催化中心局域空间和电子结构最强有力的东西之一，能在实践催化环境中完成固、液、气态样品的原位勘探。因而，高亮度和高活络的先进同步辐射光源为研讨这一亟待打破的问题供给了关键。

　　近来，我国科学技能大学姚涛教授课题组开展原位同步辐射吸收谱学技能，发现铂（Pt）单原子催化剂在电催化复原反响中的近自在演化的动力学行为（下图），这种动力学演化极大促进了Pt单原子催化剂在广泛pH电解液中的析氢功能。相关研讨成果以“Uncovering near-free platinum single-atom dynamics duringelectrochemical hydrogen evolution reaction”为题，宣布在《天然·通讯》上（Nature Communications11, 1029 (2020)）。论文的榜首作者是我国科大硕士生方师。

　　研讨团队开展同步辐射原位X射线吸收谱学技能，选取活性位点高度均一的Pt单原子催化剂作为模型催化剂，实时监测Pt单原子位点在电复原作业状况下的演化进程。观察到在必定复原电压下，Pt原子和载体上C/N原子的配位削减，Pt价态下降，Pt的电子结构挨近自在单原子。理论核算表标明，通过这种动态演化，Pt原子的d带结构得到优化，促进了Pt单原子活性位点对水分子的吸附，并有利于氢中间体的吸赞同脱附，然后使得该催化剂在广泛pH的电解液中都具有优异的析氢功能。这项研讨成功地使用原位X射线谱学技能准确表征了Pt1/N-C单原子催化剂的三维原子和电子结构，还发现了在电催化复原的作业状况中一种普适的近自在单原子动态演化，为往后动力催化剂的结构规划和调控供给了新的思路。

　　该研讨遭到国家天然科学基金委，中科院青年立异促进会专项资金、科技部要点研制方案等项目的赞助。

　　工作地址：安徽省合肥市包河区金寨路96号我国科大东区老图书馆三楼 邮编: 230026

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